一种具有非均相金属元素分布的异质结构 (FePc/CoPc HS) ORR电催化剂

溶剂热法合成了一种具有非均相金属元素分布的异质结构 (FePc/CoPc HS) ORR电催化剂，实现了对FePc稳定性和催化活性的协同提升。相比于FePc，FePc/CoPc HS展现出更高的动力电流密度 (增加了**) 和更持久的稳定性 (增加了20.5%)。此外，FePc/CoPc HS作为阴极催化剂组装的锌空气电池实现了高功率密度 (128 mW cm−2) 和高开路电压 (1.67 V)。通过XAFS和DFT计算揭示了异质结构的设计能够诱导产生延长的Fe-N键，增加Fe活性位点周围的电子密度,以及减小HOMO-LUMO分子轨道能隙，使其展现出**的ORR性能。

FePc/CoPc HS中出现明显的衍射峰，和β-相酞菁钴的标准卡片相对应，证明这种异质结构材料具有较高的结晶度，并且倾向于采用β-相酞菁钴的晶体结构（图1b）。通过TEM （图1c），HAADF-STEM及其对应的EDS能谱（图1d-i），可以看出FePc/CoPc HS中Fe元素主要分布在微米棒的两端，而钴元素集中在微米棒的中间部分，这一结果证明了异质结构微米棒的成功筑构。 

图2 a) Co的k边XANES, b) FePc/CoPc HS、CoPc和Co箔的傅里叶变换EXAFS光谱。c) b）图中FePc/CoPc HS和CoPc EXAFS图谱的局部放大图。d) Fe的k边XANES, e) FePc/CoPc HS、FePc和Fe箔的傅立叶变换EXAFS光谱。f) e图中FePc/CoPc HS和FePc EXAFS图谱的局部放大图。(a, d) 中的插图是相应的XANES图谱的放大图像。

作为ORR催化剂，FePc/CoPc HS具有较高的ORR活性，提升的稳定性，并促进ORR过程向4电子方向进行，过氧化氢的产率很低。当用作锌空气电池的阴极催化剂时，开路电压高达1.67 V。这种新颖的异质结构设计为优化电子结构提供了一种新的设计方法，为酞菁基ORR电催化剂的设计提供了新思路。