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卟啉共价有机框架（POF）作为柔性锌空气电池的正极电催化剂。卟啉活性位点以原子水平控制并周期性地构建到的二维(2D)骨架中，碳纳米管(CNTs)作为进一步调控形态的支架，进行纳米尺度的形貌和界面调控，合成的 CNT@POF混合物在可充电液体和柔性的全固态锌空气电池表现出优于贵金属基电催化剂的性能，液体锌空气电池表现为低的初始电压差（0.71V），功率密度为237 mW/cm2，200次的循环稳定性，同样柔性锌空气电池性能。

1.POF组成结构及柔性全固态锌空气电池示意图

如图1a所示，POF是由卟啉基和苯共价结合，钴离子配位共同形成二维层状结构。图1b清晰地展示了柔性全固态锌空气电池的三明治结构。泡沫镍作为集流体，CNT@POF为正极材料，固态凝胶电解液作为电子传输介质，薄锌片为负极材料。

                   图1（a）单层POF的化学结构：（b）柔性全固态锌空气电池示意图；

2.CNT@POF的形貌特点及元素组成

如图2a 宏观的CNT@POF薄膜的直径为4.0 cm，CNT@POF为一种柔性薄膜，在弯曲过程没有任何损伤或裂纹。图2b CNT@POF相互交织而形成一层独立的薄膜。如图2c所示，包覆在CNT上的POF厚度为4 nm，超薄的POF保证了CNT@POF混合物的高导电性。另外，0.34 nm的晶格间距归属于CNTs的（100）晶面。图2d展示了碳、氮、钴统一的分布，没有任何的团聚，这是由于POF控制包覆CNTs的缘故。

 图2 （a）CNT@POF在弯曲和拉伸情况下的图像；

（b）CNT@POF的SEM图；

（c）CNT@POF的高分辨率TEM图；

（d）CNT@POF的DES element mapping；

3.由图3 a的CNT@POF及CNT的XRD图显示了在26°的强衍射峰对应于CNT的（100）晶面。CNT@POF在13°的强衍射峰揭示了POF有序的结构，与其他无定形聚合物不同。

图3（a）CNT及CNT@POF的XRD图，插图为CNT@POF的结构示意图；

（b）CNT及CNT@POF的XPS图,插图为相应的元素相对组成；

（c）CNT@POF的高分辨率N 1s XPS图谱；

（d）CNT及CNT@POF的接触角测试；

4.将CNT@POF作为正极组装成液态锌空气电池，具有高的功率密度和良好的充放电稳定性。从图4a 可以看出，液态锌空气电池的功率密度峰值达到237 mW cm^-2，远远高于Pt/C+Ir/C贵金属组合。在电流密度为2.0 mA cm^-2的条件下进行恒电流充放电（图4b），CNT@POF正极锌空气电池初始电压差为0.71 V，小于Pt/C+Ir/C贵金属组合，说明CNT@POF催化剂是良好的双功能氧催化剂。在200次充放电循环后（图4c），充放电电压差基本保持不变，揭示了液态锌空气电池良好的循环稳定性。

图4（a）液态锌空气电池的极化曲线；

（b）CNT@POF和Pt/C+Ir/C的恒电流充放电曲线；

（c）CNT@POF在电流密度为2.0 mA cm-2时长时间循环稳定性测试；

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