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共轭聚酞菁钴(CoPPc)应用于柔性Li-CO2电池中的探索

发布时间：2020-12-28 作者：axc 分享到：

过渡金属卟啉和酞菁化合物是一类能地促进CO2还原的催化剂，因此被广泛地应用于电催化CO2还原体系当中，然而其在Li-CO2电池体系中的应用却没有受到任何关注。

我们通过简单的微波加热法制备了具有弹性和可再加工性的具有网状交联结构的三维共轭聚酞菁钴（CoPPc）发现该聚合物能溶解在多种极性溶剂中，且当溶剂挥发后能在各种厚度和形状的基底上形成一层均匀的膜，将基底进行弯曲或折叠时，表面的膜不会破裂或者脱落，这证明了该聚合物具有良好的弹性和可再加工性，这些性质为新型电极的设计提供了可能。

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随后我们对该催化剂在Li-CO2电池中的潜在应用做了探究，当将其用作Li-CO2电池正极催化剂时，其不仅能的降低电池极化，还能使电池释放出较大的面积比容量，当电流密度为0.1mA/cm2时，该电池首圈放电容量为13.6mAh/cm2，库伦效率达到88%，且充电电压降至~4.1 V。为了了解可能的反应机理，我们对处于不同充放电状态下的正极表面进行了探究。非原位的XRD及SEM表明，当电池未进行充放电时，CoPPc在碳布表面形成一层光滑且致密的薄膜；当在0.05mA/cm2的电流密度下放电至5mAh/cm2时，电极表面会覆盖上一层粒径为200~500nm的Li2CO3颗粒；在充电过程中，结合电化学质谱测试，CO2是主要的气体产物，且当充电结束后，集流体表面的Li2CO3消失，电极表面恢复到原始状态。这表明CoPPc在Li-CO2电池中能的促进Li2CO3的可逆形成和分解。

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接着对电化学性能进行了测试。设置电流密度为0.05mA/cm2，截止容量为1 mAh/cm2，当充电电压截至4.5 V时，该电池能可逆循环50次，电压极化从1.08V升至1.53V。此外，将电流密度从0.05mA/cm2升高到0.25mA/cm2时，电压极化仅从~1.2V升高到~1.7V。这些结果表明用CoPPc作为催化剂时，Li-CO2能电池释放出大的面积比容量并展现出的循环稳定性和倍率性能。