氮化硼/聚合物导热复合材料（HBP-BNNS）

颗粒大小对复合材料导热性能的影响

当使用不同粒径的h-BN片作为导热填料时,通常大粒径微片对复合材料导热系数提高更大。分别选用横向尺寸300nm,6um和20um的 h-BN片制备了硅橡胶复合材料,发现在含量40%(vol)时,对应的复合材料导热系数分别为0.851,0.945和1.101W/(m·K)。这是由于h-BN尺寸越小,相同含量下与基体之间的接触界面越多﹐存在更多界面热阻,容易造成声子散射,不利于导热性能提高。而将不同粒径h-BN微片混合使用,有利于导热网络的构筑,进一步提高复合材料的导热性能。当微米级h-BN(1um)和纳米级h-BN(70nm)质量比为7∶3时,复合材料导热系数提高大,在30%(wt)填料含量时可达12W/(m·K),而单独使用纳米级或微米级 h-BN时,复合材料的导热系数仅为0.4和0.5W/(m·K)。

界面改性对复合材料导热性能的影响

填料与聚合物基体间的界面相互作用对复合材料性能有重大影响,对于导热性能同样如此。通常对h-BN进行表面改性,增强与基体的界面作用,有利于改善其在基体中的分散﹐减小界面热阻﹐从而提高复合材料的导热性能。硅烷偶联剂是常用的h-BN界面改性剂。分别使用丙酮、硝酸、硫酸和硅烷偶联剂对h-BN颗粒进行表面处理,结果显示,硅烷偶联剂表面改性后制备的环氧复合材料具有高的导热系数,在填料含量57%(vol)时,复合材料导热系数为10.3W/(m·K)。使用r氨丙基三乙氧基硅烷在BNNS表面引入了氨基,随后接枝了超支化聚芳酰胺(HBP),获得了共价改性的HBP-BNNS,如图1a所示。将未改性的BNNS,非共价改性的ODA-BNNS和共价改性的 HBPBNNS与环氧树脂混合制备复合材料,发现 HBP-BNNS在基体中的分散性**改善,复合材料的热分解温度﹑导热系数﹑玻璃化温度和弹性模量提高大。其中100℃时,5%(wt)HBP-BNNS含量的复合材料导热系数为0.329W/(m·K),而环氧树脂的导热系数为0.265W/( m·K),提高了约25%。这是由于HBP具有丰富的氨基,可与环氧树脂基体发生反应﹐从而具有界面相互作用。除了硅烷偶联剂,在h-BN表面通过聚合反应包覆聚苯乙烯(PS)和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)后与环氧树脂复合,对复合材料的导热系数也有提高。此外,我们课题组利用多巴胺在水/乙醇混合溶剂中室温下成功改性了hBN微片,具体过程如图1b所示。多巴胺在碱性条件下发生氧化自聚合生成聚多巴胺包覆在微片表面,从而达到改性目的。相比大部分已有的h-BN改性方法,这种方法更为绿色温和。由于聚多巴胺含有丰富的酚羟基和氨基等极性基团,在水中和聚乙烯醇基体中的分散性得到**改善,减少了团聚,改性后的微片制备的复合材料导热系数明显高于未改性微片制备的复合材料。

取向结构对复合材料导热性能的影响

制备高导热性能的复合材料,关键在于构筑良好的导热通路。由于h-BN具有**的各向异性,其面内导热系数远高于面外,而常规共混法制备的复合材料中, h-BN杂乱排列,往往无法充分利用其面内高导热性,导致复合材料导热性能并不**理想。目前﹐研究人员已试图利用各种方法使h-BN 在聚合物基体中取向,从而在取向方向上获得高导热系数。由于h-BN**的二维片状结构﹐因此沿水平方向(xy面)取向较为容易,目前已有多种方法可以实现。在异丙醇中超声剥离获得了厚度小于10nm的BNNS,与 PVA复合获得了导热复合薄膜。利用PVA的可拉伸性,通过拉伸使BNNS在基体中沿水平方向取向,从而**提高了复合膜的面内导热性能。当BNNS含量为15%(vol)时,经3倍拉伸后复合膜面内导热系数高达13W/(m·K)。利用双辐轧机通过振荡剪切作用制备了具有水平取向结构的BNNS/橡胶弹性体复合膜。具有取向结构的复合膜面内导热系数明显高于未取向的复合膜,并且其导热系数可以通过拉伸进一步提高。通过减压抽滤方法获得了仿贝壳结构BNNS/PVA层状复合膜﹐当PVA含量为6%(wt)时,复合膜面内导热系数高值达到6.9W/(m·K)。对 h-BN进行表面改性后﹐利用刮涂法也可制备水平取向h-BN/PVA复合膜﹐在取向方向上获得高导热系数。

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