利用水热反应合成法以及硫化热处理制备了硫掺杂的三氧化二铁纳米线阵列（S-Fe2O3 NWAs），通过**性原理计算表明，在Fe2O3进行硫掺杂可以**地将带隙从2.34eV减小到1.18 eV，从而提高电子电导率。以S-Fe2O3NWAs为负极和锌-镍-钴氧化物/氢氧化镍核壳(ZNCO@Ni(OH)2 NWAs)为正极成功组装了可穿戴的水系可充电镍钴-铁（NiCo-Fe）电池。该纤维状电池拥有1.05 V的放电平台以及0.45 mAh cm-2比容量。

1）采用简单的水热生长以及硫化热处理，在碳纳米管纤维 (CNTF)上原位生长S- Fe2O3NWAs，作为镍钴铁电池的负极，其电流密度为4 mA cm-2时的容量为0.81 mAh cm-2，几乎是原始Fe2O3NWAs/CNTF电极的7倍。

2）**性原理计算表明，Fe2O3进行硫掺杂可以将带隙从2.34 eV显着减小到1.18 eV，从而增强电子电导率。

3）组装好的纤维状NiCo-Fe电池具有0.45 mAh cm-2的高容量和67.32 mWh cm-3的能量密度，优于大多数之前报道纤维状水系电池。

4）准固态纤维状NiCo-Fe电池具有出色的柔韧性，机械稳定性，其比容量在不同的弯曲角度下可保持基本不变。

图1a展示了通过简单的水热生长和硫化合成的S-Fe2O3NWAs/CNTF负极的制备过程.图1b-c中的SEM图像显示，CNTF的整个表面均匀且密集地覆盖有S-Fe2O3 NWAs。图1d所示的能量色散光谱结果表明，Fe:O:S的原子比为2：2.43：0.29，这意味着O原子被S原子部分取代。根据图1e中的SAED衍射信号以及图1f的EDS图像判断，S-Fe2O3 NWAs具有晶体性质以及铁，氧，硫等均匀分布在碳纳米管基底的表面（图1f）。HRTEM图像显示晶面间距为0.269nm对应于Fe2O3的(104)平面。

图1 (a) S-Fe2O3NWAs/CNTF负极的制备过程。(b-c) 不同倍数下的S-Fe2O3NWAs/CNTF的SEM图像。（d）S-Fe2O3 NWs的EDS光谱和 (e) SAED图。(f) S-Fe2O3NW的TEM图像和相应的EDS元素映射。(g) S-Fe2O3 NWAs的HRTEM图像。

图2a展示了S-Fe2O3模型，该模型以Fe2O3中两个O原子替换为S原子而构建的。图2b表示原始的Fe2O3是带隙为2.34 eV的半导体，而在S掺杂后，带隙急剧减小至1.18 eV。原始Fe2O3（图3c）和S-Fe2O3（图3d）的能带结构进一步支持了这种现象。图2e进一步验证S-Fe2O3 NWAs/CNTF电极的电荷转移电阻值（5.83Ω）低于Fe2O3NWAs/CNTF电极的转移电阻低的1.52倍（等于14.71Ω），表明Fe2O3通过S掺杂，迁移动力学大大增强。图3f比较了Fe2O3 NWAs/CNTF和S-Fe2O3 NWAs/CNTFs在0至-1.4 V电压范围内的循环伏安图，S-Fe2O3NWAs/CNTF电极比原始的CNTF和Fe2O3NWAs/CNTFs电极的CV曲线的面积更大，氧化还原峰强度更高。

图2 (a) 6% S-Fe2O3的原子结构。(b)原始Fe2O3和S-Fe2O3的态密度计算值。(c) 原始Fe2O3和 (d)S-Fe2O3的能带结构。(e)S- Fe2O3和Fe2O3阻抗图和拟合的等效电路。(f) S-Fe2O3, Fe2O3和初始CNTF的电极在10 mV s-1扫描速率下的CV。

为了组装NiCo-Fe电池，如图3a所示，将包覆PVA-KOH凝胶电解质的S-Fe2O3 NWAs/CNTF和ZNCO@Ni(OH)2NWAs/CNTF电极捻成缠绕结构的混合线。S-Fe2O3/CNTF负极和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF正极的循环伏安曲线如图3b所示，其中电压窗口S- Fe2O3电极和ZNCO@Ni(OH)2NWAs/CNTF分别为-1.4~0 V和0~0.5 V。在0~1.6 V范围内以各种扫描速率测量的纤维状NiCo-Fe电池的循环伏安曲线显示出一对明显的强氧化还原峰（图3c）。当扫描速率增加时，CV曲线的形状保持良好，除了峰值位置略有变化外，没有明显的变形，这表明组装后的器件具有良好的稳定性。纤维状NiCo-Fe电池在不同电流密度下的恒流充放电曲线在1.37 V和1.02 V时显示出两个明显的特征平台（图3d）。在2 mA cm-2时达到了0.46 mAh cm-2的超高比容量。在10 mA cm-2的高电流密度下，比容量可以保持68.9％（0.31 mAh cm-2）。Ragone图（图3e）展示了我们的纤维状NiCo-Fe电池的能量密度和功率密度高于最近报道的纤维状水系可充电电池。柔性测试表明组装的纤维状NiCo-Fe电池的具有**的机械柔性（图3f）。如图3g-3h所示，两个NiCo-Fe电池串联工作电压加倍和并联时放电容量加倍。同时，充放电曲线保持相同的初始形状，证明集成器件可以稳定的工作。如图6i所示，红光二极管（LED）可以被两个串联的纤维状NiCo-Fe电池点亮，进一步证实了组装的NiCo-Fe电池的实际应用。

图3 (a) 纤维状水系NiCo-Fe电池的示意图。(b) S-Fe2O3NWAs/CNTF的负极和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF的正极的循环伏安曲线。(c) 纤维状NiCo-Fe电池的循环伏安曲线和 (d) 恒流充放电曲线。(e) 纤维状NiCo-Fe电池Ragone图。(f) 弯曲为0º、45º、90º、135º和180º的纤维状NiCo-Fe电池的恒流充放电曲线。两根纤维状NiCo-Fe电池的恒流充放电曲线串联连接(g)和(h)并联。(i) 两个串联的纤维状NiCo-Fe电池可以点亮红光LED。

通过硫掺杂可导致Fe2O3带隙减小和电导率提高，因此，S-Fe2O3的容量，循环稳定性和倍率性能都得到了**的提升，使其成为水系镍铁电池的理想负极材料。如实验结果所示，该S-Fe2O3 NWAs/CNTF电极在4mA cm-2处的面积容量为0.81 mAh cm-2，这是原始Fe2O3面积比容量的近七倍。此外，使用S-Fe2O3NWAs/CNTF负极和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF正极组装了具有稳定工作电压的纤维状NiCo-Fe电池，该器件表现出高的比容量（电池容量等于0.46 mAh cm-2）和体积能量密度（等于67.32 mWh cm-3），大大优于最近报道的大多数水性充电电池。此外，纤维状NiCo-Fe电池显示出良好的柔韧性，在不同的弯曲角度下容量损失可忽略不计。这项工作为下一代可穿戴镍铁电池铁基负极的设计提供了新的方向，也将进一步推动柔性储能技术的发展。

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