多壁碳管担载MOF金属骨架材料衍生碳基电催化剂(图文解说)

一种以多壁碳管为骨架担载的一种稳定且低成本的沸石咪唑酯骨架结构材料的复合物，为后期碳化和氨处理调控氮含量和种类提供前驱体。通过调节碳材料表面的含氧官能化和MOF水热生长条件，使得高载量的MOF(比如ZIF-8, MIL-53)均匀生长和分散在碳纳米管表面, 用于电催化，气体吸附和共混气体膜分离中。

碳基电催化剂具有类似葡萄串的三维结构。通过调控碳纳米管表面官能化和水热条件下与MOF前驱体比例，在多壁碳纳米管上原位生长的ZIF-8尺寸可控制在50纳米以下，且可均与控制分布在碳管外表面， 尽可能消除单独生长的ZIF。

该研究保证在前期材料结构基础上进一步调节材料比表面（739  m2/g）和氮的含量 （5.4%，其中吡啶氮2.47%），增加ORR反应活性点位。同时通过高温原位气化和弱酸清洗移除MOF结构中的锌在碳管表面负载的氮掺杂碳层引入多孔结构。以碳管为骨架形成的大孔结构也有利于氧还原过程的传质。石墨化碳管基底被用于提高MOF碳化得到的多孔碳层的稳定性和催化剂的电子传输能力。

受益于多孔碳层中高吡啶型氮含量和碳纳米管基底提供的良好化学稳定性及电子传输性能，所制备的催化剂表现出了优于贵金属铂的ORR催化活性和稳定性。在0.1摩尔氧饱和氢氧化钾溶液中，材料的半波点位为0.899V比40%碳担载铂的对比样品提高18mV。Tafel斜率为46 mV dec-1 也低于40%碳担载铂的60 mV dec-1.同时材料的电子转移数接近4，也说明得到此种构型材料的高活性。

〖图文导读〗

图1.以多壁碳管担载MOF为前驱体来合成氮掺杂碳基催化剂的实验路线

图2. (a)原位生长的ZIF-8/CNT复合物； (b, c) ZIF-8/CNT热解碳化后的微观形貌

图3.(a)所得N-ZCNT材料XPS图谱； (b) XPS中N1s的氮类型分峰分析

图4.所得材料与40wt%碳担载铂在0.1MKOH中ORR催化活性和稳定性的比较

（a）玻璃碳（GC） - 负载薄膜N-ZCNT（0.72mg催化剂cm-2）和40wt％Pt / C电催化剂（80μgPtcm-2）在1600rpm下在O2饱和的0.1M KOH中的ORR电流密度 在5mV s-1下：

（b）通过相应的旋转环盘电极数据的质量传输校正得到的N-ZCNT和Pt / C的塔菲尔图

（c）过氧化物产率（H2O2，实线）和电子转移数（n，虚线）

（d）在引入甲醇之前和之后，在氧气饱和的0.1M KOH（1600rpm）中，在N-ZCNT和Pt / C电极上的0.95V的计时电流响应

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