聚苯胺-MnFe类普鲁士蓝PB复合材料的超电容性能

  金属有机骨架材料(MOFs)因其独特的框架结构以及由此带来的高孔隙率、高比表面积、大孔径1，在储能领域引起了越来越多的关注。MOFs**次用作超级电容器电极材料进行测试。在1 mol/L LiOH水电解质中，测得Co-MOFs材料的比电容为206.76 F/g。近年伴随着钠离子电池研究兴起，普鲁士蓝类似物(PBA)引发了大量关注。这是一类**的 MOFs材料，其拥有立方晶系以及开放式框架结构。独特的空心微纳米结构可以增大电极/电解质接触面积，为电化学反应提供更多的活性位点。该结构也提供了快速的电子/离子传输通道,加快反应速率。空隙部分能够缓解反应中因离子嵌入脱出引起的结构应变，增强循环稳定性。

PANI-MnHCF复合材料的制备与表征

  实验所需的MnO2NR通过无模板的简单回流法制备。先将6 mmol MnCI4· 4H2O溶解于150 mL去离子水中，记为溶液①，将4 mmolKMnO4和一定量的K2Cr2O7( K2Cr2O7-/KMnO4质量比为1∶10)溶解于150 mL去离子水中，并记作溶液②。然后将溶液②缓慢滴加至溶液①中，立即出现棕色沉淀，将反应混合物加热并回流3 h。待自然冷却至室温后，收集产物并过滤、洗涤，最后将其置于烘箱中 60 ℃下干燥4 h以上，制得MnO2NR。

  PANI-MnHCF复合材料的制备可在室温下完成。先称取0.3 mmol MnO2NR和0.2 mmolK3[ Fe ( CN)6],并加 10 mL H2O混合，超声处理1.5 min使MnO2均匀分散后，得到悬浮液记作③并搅拌。用移液管量取2 mL 1 mol/L的H3PO4溶液并稀释至20 mL，而后用专用针管抽取0.6 mmol苯胺(约54 uL)添加至上述稀释后的H3PO4溶液中混合搅拌,记为溶液④。待苯胺全部溶解后，将溶液④倒入悬浮液③中，继续搅拌4 h。反应结束后收集产物并过滤、洗涤、干燥，记为样品 PMn-1。保持其他条件不变，仅将苯胺的物质的量变为0.9,1.2和 1.5 mmol(体积约为82，112，137 uL)，并将制得的样品分别记作 PMn-2，PMn-3，PMn-4。

材料的形成机理

  图1是复合材料 PANI-MnHCF的制备及形成过程。MnO2在引导苯胺聚合过程中，自身被还原并逐渐在表面释放Mn2+，其与K3 [ Fe( CN)6]反应生成MnHCF并沉积在MnO2 NR表面。随着反应持续进行，MnO2NR不断消耗，并伴随 MnHCF立方晶体不断在其表面生成。**MnO2NR芯材耗尽消失，持续生成的MnHCF堆集成规则的块状结构，并在外层有PANI 包覆。MnO2不仅作为苯胺聚合的氧化剂，而且成为Mn源为MnHCF的生成提供 Mn2+。

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