光裂合酶的催化实际上是光催化过程,许多半导体材料可提供类似的催化性质,如二氧化钛(TiO2),氧化锌(ZnO)等。这些材料在光照下会产生大量活性氧(ROS),以至于在可见光照射下CPD也能完全分解。幸运的是,二氧化铈纳米酶作为一种半导体和抗氧化剂,不仅能够产生光电子分解CPD,而且可以**ROS的产生。所以该纳米酶可以模拟光裂合酶的功能,能够选择性切割UV形成的CPD,以及化学修复DNA损伤。此外,我们通过实验合成的CeO2纳米酶为多孔棒状,表面的缺陷可以增强CPD的吸附和电子的传递,**地提升了类酶活性。体内外实验结果显示,CeO2纳米酶可以抵挡紫外线对细胞或皮肤带来的伤害。
1.材料和制备与表征
通过水热法合成的多孔棒状CeO2纳米酶(以下简称PN-CeO2)直径在6 nm左右,长度约60 nm,表面孔的大小在2-4 nm。对紫外光和可见光分别有较强和较弱的吸收。(图1)
2.光裂合酶活性检测
与商品化的TiO2和ZnO对比,PN-CeO2不会产生大量的ROS(图2B)。在CPD中添加PN-CeO2并用可见光照射后,检测CPD分解成单体的比例。结果显示,尽管在可见光照射下,CPD有小部分发生了自然修复,但PN-CeO2和光照组合后,修复比例远远提升(图2C)。通过添加空穴清除剂EDTA和电子清除剂K2S2O8进一步验证了在催化过程中PN-CeO2的电子传递作用(图2D)。
3.PN-CeO2的光裂合酶动力学研究
为了进一步研究PN-CeO2的催化能力,作者合成了二氧化铈纳米颗粒(NP-CeO2)、无表面缺陷的二氧化铈纳米棒(NR-CeO2)和在不同温度下(300℃和500℃)退火的多孔棒状二氧化铈纳米酶(PN- CeO2-300和PN- CeO2-500)。在这些材料中PN- CeO2有较多的Ce3+及较高的催化效率(表1和图3)。作者认为,高的催化效率来自于PN- CeO2丰富的表面缺陷对底物CPD的吸附。
4.体外活性检测
将人永生化角质细胞系HaCaT和PN-CeO2共孵育后用紫外光照射,之后再用可见光照射。与未添加PN-CeO2或无可见光照射的组对比,细胞内CPD量**(图4)。
5.体内抗紫外检测
将小鼠裸露的皮肤涂抹水或PN-CeO2后,再用紫外光照射10分钟,之后再用白光照射30分钟。取小鼠皮肤检验CPD的生成量及皮肤损伤情况。结果显示,可见光照射后,PN-CeO2可帮助皮肤抵抗紫外线的损伤(图5)。
纳米氧化铈/氧化锌/氧化镁(CeO2/ZnO/MgO)复合光催化剂
铂-氧化铈/石墨烯复合纳米材料(PtNi3/CeO2/RGO)
三氯化铈-碘化钠/环糊精催化剂CeCl-3·7H-2O-NaI/γ-CD)
多壁碳纳米管/氧化铈(MCNTs/CeO2)纳米粒子复合材料
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