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α-环糊精诱导金纳米棒组装实验及机理探讨

发布时间：2021-07-08 作者：axc 分享到：

利用环糊精与吸附于金纳米棒表面的十六烷基三甲基溴化铵(CTAB) 的主客体作用，实现了金纳米棒在水溶液中的肩并肩组装和头对头组装，初步揭示环糊精与CTAB 的超分子主客体作用是金纳米棒组装的主要诱因。

1.α-环糊精诱导金纳米棒组装的实验结果

在无需预先对金纳米棒进行表面化学修饰的条件下，溶液中CTAB 表面包覆的GNRs 可以在环糊精(α-CD) 的诱导下发生自组装，并且α-CD 浓度对GNRs 的溶液相组装形式有很大影响。吸收光谱测试结果初步表明，随着α-CD 的引入，纳米棒在较低α-CD 浓度下可发生肩并肩的组装，而在较高α-CD 浓度下金纳米棒更倾向于发生头对头的组装。

实验中选取两个**α-CD 浓度，细致考察了GNRs 组装体系吸收光谱随时间的变化，并对组装体进行了TEM观测。当加入α-CD 的浓度为1.125 mmol∙L−1 时(图1a)，静置~30 s后测试的光谱与原始GNRs吸收光谱相比，长轴方向SPR吸收峰(LSPR)强度减弱并且发生明显蓝移，同时横轴方向SPR 吸收峰(TSPR) 发生明显红移，这意味着GNRs 在α-CD加入后迅速发生肩并肩组装，该结论与TEM 观测结果相符。当加入α-CD 的浓度增大到1.175 mmol∙L−1 时(图1b)，静置~30 s 后测试的吸收光谱与原始GNRs 光谱相比，发生明显下降，且LSPR 强度降低并且发生明显红移和宽化，这意味着GNRs 发生了头对头组装现象，该结论与TEM 观测结果相符。

图1 不同浓度α-CD 诱导GNRs 组装的吸收光谱和**TEM 照片：(a) 1.125 mmol∙L−1; (b) 1.175 mmol∙L−1。

2. α-环糊精诱导金纳米棒组装的机理探讨

进一步的实验结果表明，环糊精空腔尺寸可**影响GNRs 组装，即空腔更小的α-CD 比β-CD 能在更低浓度诱导GNRs 组装；α-CD 浓度需要达到一定值才能诱导GNRs 组装；向α-CD 诱导GNRs 组装的体系中加入高浓度的CTAB 后，可以阻止GNRs 组装。

根据上述实验结果，提出了α-CD 与CTAB 主客体作用诱导GNR 组装的可能机理(图2)：α-CD **与溶液中游离的CTAB 发生包合作用，然后再与GNR 表面吸附的CTAB 相互作用形成包合物，进而导致GNR 表面双层CTAB 结构破坏，部分CTAB 从GNR 表面脱离，使得GNR 表面电荷减少，溶液中的GNR 逐渐失去稳定性，从而发生相互聚集或组装。在α-CD 浓度较低时，它们与GNRs 表面少量CTAB 发生包合作用，GNRs 的稳定性略微降低，并以较慢的速度发生自组装，形成棒状粒子的优先聚集方式，即肩并肩组装体。当α-CD 浓度较高时，它们与GNR 表面大量CTAB 都发生明显的包合作用，GNRs 极不稳定，发生快速聚集，形成动力学控制条件下的头对头组装体。