用于Li-O2电池正极的Pt/MoS2/CNT新型复合催化剂
我们采用多元醇法合成了用于Li-O2电池正极的Pt/MoS2/CNT复合催化体系。已经确定,与未改性的MoS2的特性相比,用铂改性MoS2导致导带中电子密度的增加和电导率的增加。介孔碳材料(碳纳米管,CNT)的引入提供了可用于过氧化锂积累的表面。
在这种情况下,Pt/MoS2/CNT系统表现出双功能催化性能,与MoS2/CNT催化剂相比,降低了充电电压并增加了LOB的放电容量。此外,Pt/MoS2/CNT复合材料在氧还原反应中表现出比Pt/CNT更高的活性和可逆性,这可能是由于MoS2的耐腐蚀性提高。根据循环测试的结果,Pt/MoS2/CNT系统的LOB可以承受至少120个连续循环,而MoS2/CNT催化剂则为80个循环。
【实验方法】
Pt/MoS2催化剂通过多元醇法得到。这种方法使用廉价的溶剂——乙二醇 (EG),它充当还原剂,不需要聚合物稳定剂。金属离子(Pt)被乙二醇氧化成乙醇酸过程中释放的电子还原成金属颗粒。随着pH值的升高,乙醇酸转化为乙醛去质子化形式,其还原性比EG更显着。称重的二硫化钼与100毫升EG混合并超声分散30分钟。随后将所得混合物的pH值调节至11。组装由配备有搅拌器的加热器、三颈烧瓶和回流冷凝器组成的单元。将混合物置于烧瓶中。悬浮液用氩气脱气30分钟,然后以3-4°C/min的线性加热速率加热到 150-160°C。接下来,将浓度为15mg/ml的H2PtCl6在EG中的溶液以获得Pt含量为20 wt%的催化剂所需的量加入悬浮液中。所得混合物在150-160 °С下保持1.5小时。合成结束时,将混合物缓慢冷却至室温,用去离子水将沉淀物洗涤至中性pH值,并在90 °C的真空烘箱中干燥12小时。
【图文介绍】
【主要结论】
1.合成了一种新型的针对LOB正极的Pt/MoS2/CNT催化系统。该材料的特点是结合不同物理化性质的组分实现的协同效应,使将该催化剂作为复合材料成为可能。二硫化钼的存在确保了系统的腐蚀稳定性,并增加了混合了CM的LOB相比,未被CM修改的LOB的放电容量。反过来,使用碳纳米管作为导电添加剂(具有发达的表面积和高导电率)有助于电子转移,并允许在孔隙中积累大量的Li2O2。
2.与MoS2/CNT相比,在系统中添加铂进一步提高了电导率,并赋予了催化剂双功能特性,降低了充电电压,增加了放电容量。Pt/MoS2/CNT复合催化剂在氧还原反应中的活性和可逆性均高于Pt/CNT。根据LOB循环试验的结果,Pt/MoS2/CNT在足够高的电流密度(500 mA/g)下提供了高达120个连续循环的LOB循环能力。
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