具有双光子白色荧光的Ti3C2 MXene量子点

二维MXenes材料表面富含羟基、氧或氟等官能团，灵活的表面基团调控和层状结构赋予该材料很好的表面亲水性，结构合成的可能性和应用的多样性，因此在储能、电磁干扰屏蔽、复合材料增强、水净化、气体和生物传感器、润滑、光、电化学催化等领域表现出潜在的应用。

对于纳米材料，当他们的横向尺寸小于100 nm的时候，会表现出量子限域效应，这种材料被称为量子点。将二维材料分解或碎片化处理，可以成功制备量子点。由于其独特的限域效应，量子点已被应用于光致发光、光催化、传感器以及能源转换中。近年来，通过不断研究MXene量子点可以被用于光致发光，主要集中在蓝色荧光。

本文我们报道了一种简便、高产的制备发光Ti3C2 MXene量子点的方法。制备得到的两个原子层厚度的Ti3C2 MXene量子点表现出强烈的双光子白色荧光。在高压条件下，反应压力使得荧光发射从冷白色变为暖白色，并表现出优良的稳定性。将Ti3C2 MXene量子点与聚二甲基硅氧烷材料复合可应用于白色发光二极管中。

                       图1. Ti3C2 MXene量子点的合成过程

（a）Ti3C2的制备与应用示意图；

（b）块体Ti3C2的SEM图像；

（c-d）Ti3C2纳米片的TEM（c）与HRTEM（d）图像；

（e）与（c）相关联的SAED图像；

（f-g）Ti3C2 MXene量子点的TEM（c）与HRTEM（d）图像；

（h）与（f）相关联的SAED图像；

（i）Ti3C2 MXene量子点的AFM图像。

                                     图2. Ti3C2 MXene量子点的结构表征

块体Ti3C2，Ti3C2纳米片与Ti3C2 MXene量子点的FTIR（a），Raman（b），XRD（c）和XPS（d）谱图。

图3. Ti3C2 MXene量子点发光机理与载流子弛豫动力学研究

（a）UV-vis吸收，荧光激发和发射光谱（插图为溶液在紫外光下的荧光照片）；

（b）在800 nm飞秒脉冲激光器激发下的具有不同激发强度的双光子光谱；

（c）双光子发射强度与激光激发强度平方之间的关系是一条斜率为1的直线（插图显示800 nm激光穿过Ti3C2 MXene量子点溶液的照片）；

（d）Ti3C2 MXene量子点在指示的延迟时间为0.5 ps至1.5 ns的TA光谱；

（e）在480和600nm处的动力学衰变痕迹。黑色实线是拟合曲线；

（f）具有五个指数衰减函数的全局拟合结果，显示五个衰减相关的差异光谱（DADS）；

（g）根据拟合的DADS，三个衰变过程对不同波长内的总动态的贡献百分数；

（h）三种衰变过程对不同激发能量下与表面状态有关的总动态的贡献百分数；

（i）三种衰变过程对不同激发能量下与核心状态相关的总动态的贡献百分数。

                                       图4. 不同激发能量下瞬态吸收光谱

瞬态吸收（TA）光谱的二维伪彩色图。以ΔOD作为Ti3C2 MXene量子点的延迟时间和探针波长的函数，泵浦波长为400 nm，激发能量为（a）0.5，（b）1.0，（c）1.5，（d）2.0，（e）2.5，和（f）3.0μJ。

         图5. 外加压力对Ti3C2 MXene量子点的发光影响

（a）Ti3C2 MXene量子点在高压下的制备和应用的说明；

（b）Ti3C2 MXene量子点在压力增加时的PL光谱；

（c）在选定压力下Ti3C2 MXene量子点的UV-vis光谱；

（d）具有纯白色发射的白光LED的工作照片和发射光谱；

（e）白光LED的色坐标（0.30，0.34）。

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