具有近红外(NIR)光致发光(PL)特性的金纳米团簇(Au NCs)

Au金纳米团簇，由于金具有良好的稳定性和金属特性，所以科研工作者致力于使用金来制备稳定性较高的纳米团簇。而Au纳米团簇在不断研究中所展示其在催化、光致发光电磁学和理论等方面的特性更是让其具有潜在的研究意义和应用价值，金属纳米团簇的尺寸在零点几到十纳米的范围，不同于传统的大金属颗粒，具有诸多的性能，主要表现在量子尺寸效应、较高的表面原子分布及高比表面积。金纳米团簇具有的分子结构和的性能，在发光及催化等领域应用，受到越来越多科学家的关注。

〖研究方向介绍〗

金纳米团簇具有近红外(NIR)光致发光(PL)特性,因此Au21(S-Adm)15和Au38S2(S-Adm)20被用来揭示金纳米团簇中量子产率(QY)、大Stokes位移和长PL寿命的潜在机制。两种纳米团簇都显示出良好的PL QY。特别地，Au38S2(S-Adm)20纳米团簇在900 nm处表现出明亮的近红外发光，QY在正常溶剂(如甲苯)中15%。Au21(S-Adm)15(4%)的QY相对于Au38S2(S-Adm)20较低，这是由于不允许对称的低激发态，与PL相比，吸收光谱的反谱位移与压力相关。而Au21(S-Adm)15由于附近的对称允许激发态保持了一些发射特性。

〖研究结果〗

通过研究我们在Au38S2(S-Adm)20中发现了15 %的QY，这是目前在正常溶剂和环境条件下发光的金-硫醇纳米团簇中报道的高的QY。在Au21(S-Adm)15中观测到来自附近非S1态的发射，高压光学研究和DFT计算都证实了这一点。而且还揭示了金纳米团簇中弱的带边跃迁和丰富的激发态跃迁/转变是共同PL特征(如大Stokes位移和长PL寿命)的两个基本来源。这些关于常见PL特性和增强的潜在起源的见解将有助于控制和优化金属纳米团簇中的PL。

〖图谱文字解说〗

图1 Au21(S-Adm)15的光学性质。(A)由单晶衍射确定的原子结构。(B)吸收光谱。(C) PL光谱(500nm激发)。(D) TCSPC轨迹。(E)瞬态吸收光谱。(F)电子跃迁和双发射态模型示意图。

图2 Au21(S-Adm)15的高压光学研究。(A)压力依赖性吸收。(B) 2-乙基环己烷的PL光谱。 

图3 (A) Au21(S-Adm)15的计算吸收光谱(黑色)和荧光光谱(蓝色)，其中红线表示单个激发的棒状谱。顶部通过简化的雅布隆斯基图显示了S1在基态几何和松弛激发态几何中的电荷差密度(CDDs)。(B)计算Au21(S-Adm)15在不同压力下的吸收光谱和S1在0和5.0 GPa下的CDDs。

图4 Au38S2(S-Adm)20的光学性质。(A)由单晶衍射确定的原子结构。(B)吸收光谱。(C) PL光谱(500nm激发)。(D) TCSPC轨迹。样品溶解在甲苯中。

图5 Au38S2(S-Adm)20的高压光学研究。(A)压力依赖性吸收。(B)甲苯中的PL光谱。

图6 金纳米团簇的一般PL和激发态特性

〖各种金属纳米团簇产品目录〗

1.半乳糖修饰纳米金团簇

2.甘露糖修饰单金属纳米团簇Mannose-AuNCs

3.葡聚糖修饰金纳米团簇AuNCs-Dex

4.壳聚糖修饰金纳米团簇AuNCs-CS

5.DBCO修饰金纳米团簇

6.多肽修饰金纳米团簇AuNCs-PEG-RGD

7.叶酸修饰金纳米团簇AuNCs-PEG-Folate

8.炔基修饰金纳米团簇颗粒AuNCs-PEG-Alkyne

9.氨基羧基功能化银纳米团簇(NH2-Ag NCs)

10.PEG修饰银纳米团簇(PEG-Ag NCs)

11.POSS-银硫团簇(POSS@Ag NCs)

12.银镍合金团簇Ag4Ni2(SPhMe2)8

13.镉掺杂金纳米团簇Cd1Au(24)(PhC2H4S)(18)

14.炔和卤素配体共同保护的高核金-银纳米团簇

15.Pd-Pt纳米合金团簇

16.Au18(SG)14金纳米团簇

17.金纳米团簇[Au32(Ph3P)8(dpa)6]

18.Au-Ag合金纳米团簇

19.Ag4Ni2合金纳米团簇

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