墨相氮化碳(g-C3N4)因其稳定的物理化学性能和良好的生物相容性而受到研究者关注。与块体g-C3N4相比,石墨相氮化碳量子点(g-CNQDs)尺寸更小、荧光效率更高,且具有量子限域效应,因此拥有特殊的理化性质与更好的光催化性能我们通过石墨相氮化碳量子点(g-CNQDs)在催化剂、离子检测、生物传感与诊疗等领域的.新应用研究进展;指出了目前石墨相氮化碳量子点(g-CNQDs)在结构性质和应用等研究方面的重点和难点
g-C3N4属于n型半导体材料,拥有独特的能带结构,禁带宽度为2.7eV,能够吸收波长小于460nm的可见光。其主要组成元素C、N均为地球上非常丰富的元素,在氮化碳分子结构中,C、N原子均为sp2杂化,相间排列,元素之间以α键相连组成一个六边形结构,主要为三嗪环(C3N3)或七嗪环(C6N7)这两种单元结构(如图1所示);单元之间通过N原子连接,形成无限延展的π共轭结构,两种不同的单元结构分别组成s-三嗪环(图1(a))和3-s-三嗪环(图1(b))。通常将3-s-三嗪环作为研究g-C3N4的基本单元,这种独特的三嗪环结构和高度缩合使g-C3N4的物化性质很稳定,不溶于酸碱等溶液,而且绿色无毒;另外,g-C3N4可以通过富氮的有机物热聚缩合制备,相比于一般有机物在300℃左右就会发生分解,g-C3N4表现出很高的热稳定性,在600℃以下能稳定存在,结构和质量不会发生明显的变化;当温度升高到600℃以上g-CNQDs会逐渐分解;750℃时,g-C3N4就会完全分解。
图1 g-C3N4的主要组成部分[4]:s-三嗪环(a)和3-s-三嗪环(b)
基于g-CNQDs的复合光催化剂材料,半导体之间异质结结构的形成可以**地降低光生电子与空穴的复合,从而增强对可见光的吸收能力,提高催化体系的量子效率;同时,g-CNQDs基复合材料比块状催化剂具有更高的精度,以原子水平洞察催化反应的过程,研究材料结构与其相应性能之间的相互关系，将g-CNQDs接枝到传统光催化剂单晶TiO2纳米管(TiO2 NTAs)时,由于g-CNQDs的窄带隙和量子尺寸效应,光在g-CNQDs/TiO2 NTAs中多次反射而促进了光的捕获;同时TiO2 NTAs的约束作用**了g-CNQDs的自聚集和浸出,使其在光电催化中具有良好的稳定性，
图2 g-CNQDs/TiO2NTAs在太阳光下电荷分离过程示意图
g-CNQDs利用自身的荧光猝灭和共振能量转移等光学特性,可以作为一种快速、高选择性的离子传感器应用于生物样品和环境样品中，合成了S、O共掺杂的光致发光SO-g-CNQDs高灵敏度传感器,利用Hg2+对SO-g-CNQDs荧光猝灭的光学特性,对溶液中Hg2+的选择性敏感检测,检测限约为0.01nmol/L。Hg2+与g-CNQDs的复合形成涉及到氮化碳的p离域电子基团,实际上是荧光猝灭的原因。基于Hg2+能使g-CNQDs荧光猝灭机制,分别向被检测的水样中添加S2-[41]或I-[11],使结合的Hg2+形成HgS或HgI2,并促使g-CNQDs的荧光特征重新显现,通过这种“ON-OFF-ON”荧光响应机制,可以选择性、灵敏地检测水介质中的Hg2+、S2-或I-,起着双重作用。
绿色无毒的g-CNQDs在电化学发光(ECL)领域受到了越来越多的关注。在共反应物(如K2S2O8)存在下,g-CNQDs会产生强而稳定的ECL信号;当g-CNQDs与受体共存时,二者之间的共振能量转移(RET)机制将使g-CNQDs的ECL信号猝灭，由此构建了一种基于ECL-RET机制的超灵敏DNA分析的新型ECL传感系统,在Hai-DNA末端连接金纳米粒子(AuNPs)形成信号探针,当信号探针吸附在g-CNQDs上时,二者之间发生共振能量转移降低了g-CNQDs的信号;目标DNA(T-DNA)的存在可以破坏Hai-DNA的环状结构,并从g-CNQDs中分离出AuNPs,相应地,阻碍了ECL共振能量转移,可以再次恢复ECL信号(如图3所示)。
图3 ECL生物传感器的制备和T-DNA的检测原理图
过在活性层中掺杂g-CNQDs溶液,将g-CNQDs应用于体相异质结(BHJ)聚合物太阳能电池(PSC)。g-CNQDs的掺杂增大了活性层和空穴传输层之间的界面接触,促进了从导电聚合物给体到富勒烯受体的光诱导电子转移,从而使BHJ-PSC光电性能得以增强。
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