在过去的几十年中，随着不断增长的能源需求，锂电池被广泛地研究。例如便携式电子设备、电动汽车和电网等。但是，基于锂离子插入/脱离机理的锂离子电池已达到容量**，无法满足目前**电子设备的需求。近年来，具有高容量活性硫阴极的锂硫(Li-S)电池引起了全世界越来越多的关注，硫阴极具有许多独特的优势，包括地球资源丰富、环境友好和价格低廉等。因此Li-S电池已成为未来有前景的能源系统之一。

尽管Li-S电池具有相当大的优势，但其实际应用受到多个问题的限制，包括硫的电导率低以及多硫化锂的溶解和关闭行为，这会导致容量下降和循环寿命缩短。

基于此，苏州大学化工与环境工程学院的严锋教授通过静电纺丝制备了基于聚离子液体(PIL)的核壳结构纳米纤维，聚(吡咯)@聚(离子液体)-聚丙烯腈(PPy@PIL-PAN)，所制备的PPy@PIL-PAN纳米纤维被用作Li-S电池的功能夹层。研究发现PIL阳离子骨架可以选择性地吸附电解质中的多硫化物，有助于**穿梭效应和稳定的硫电化学（如图1）。

图1. PIL阳离子骨架可以选择性地吸附电解质中的多硫化物

作者通过静电纺丝包含PDDA-TFSI和PAN的溶液，然后在0 °C进行吡咯的表面聚合，可以合成PPy@PIL-PAN纳米纤维（图2）。PPy@PIL-PAN纳米纤维的S 2p和N 1s的XPS光谱如图3A、B所示，图3C−E显示了PAN、PPy@PAN和PPy@PIL−PAN纳米纤维的FESEM图像，PPy可以增加其在电池运行过程中的稳定性。通过将这些纳米纤维浸入DOL/DME电解质中五个月，来进行溶胀测试，发现PIL-PAN纤维膨胀，而PPy@PIL−PAN纳米纤维保持完整。以0.1 C的速率经过200次循环后，PPy@PIL-PAN中间层保持形态均匀，表明PPy@PIL-PAN中间层在充放电过程中可以保持稳定（图4）。

图3. (A,B) PPy@PIL−PAN纳米纤维的S 2p和N 1s XPS谱，(C−E) PAN、PPy@PAN和PPy@PIL−PAN纳米纤维的FESEM图像

图4. 对PIL-PAN、PPy @ PIL-PAN进行溶胀测试、以0.1 C的速率经过200次循环后FESEM图像

作者将制备的纳米纤维用作功能性中间层，对具有不同中间层和无中间层的S阴极的电化学性能进行了测试。实验表明具有PPy@PIL-PAN中间层的S阴极表现出更高的还原峰强度、放电容量、电荷转移以及更稳定的性能（图5）。为了进一步验证基于PIL的中间层**了多硫化物的扩散，使用制备的H形电泳池进行了渗透测量（图6）。并利用结合能（E_b）评价了PIL对多硫化物的吸附性能，研究人员发现在多硫化物与PIL配位后表现出稳定的吸附和均匀的电荷分布（图7）。

图6. 多硫化物的渗透测量

总之，本文通过静电纺丝成功制备了PPy@PIL-PAN纳米纤维，随后用吡咯进行表面聚合。PPy@PIL-PAN纳米纤维可以与S阴极紧密接触，提供通过阴极和多硫化物的电子路径，并表现出对多硫化物的强吸附性，从而有助于**穿梭效应。这项工作为基于PIL的功能夹层以改善Li-S电池的性能提供了一种新的思路。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssuschemeng.0c03754

原文作者：

Yin Hu, Ji Pan, Qi Li, Yongyuan Ren, Haojun Qi, Jiangna Guo, Zhe Sun and Feng Yan

DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c03754

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