【成果简介】

共轭微孔聚合物（CMP）被认为是制备多功能多孔碳材料的有前景的前体。然而，CMP在动力学控制下形成，且多为无定形粉末，没有长程有序性。由CMP衍生的碳材料通常保留CMP前体的特定结构，因此由CMP直接热解成二维（2D）多孔碳纳米片仍然是一个巨大的挑战。

德国伍珀塔尔大学Ullrich Scherf教授课题组使用4-碘苯基取代的石墨烯（RGO-I）作为构建块和结构导向模板，在溶液中构建富氮石墨烯-CMP（GMP）三明治。具有大纵横比的RGO-I2D结构允许在石墨烯片的两侧生长均匀的CMP，夹层结构**地防止了石墨烯在高温转变成氮掺杂多孔碳/石墨烯纳米片期间的聚集堆叠。通过GMP三明治的直接热解可以容易地获得结构明确定义的氮掺杂多孔碳/石墨烯纳米片。将夹心状氮掺杂多孔碳/石墨烯纳米片用于超级电容器，性能优于与不含石墨烯的CMP的相应多孔碳。石墨烯的良好2D电子传输能力以及多孔碳和石墨烯层之间的紧密相互作用提供了用于电荷转移的大电化学活性表面积和在充电/放电过程期间的离子扩散路径。这种独特的物理特性**地提高了电容性能。

该工作题为Nitrogen-dopedporous carbon/graphene nanosheets derived from two-dimensional conjugatedmicroporous polymer sandwiches with promising capacitive performance，2016年发表于materials chemistry frontiers。

【图文导读】

图1. 基于石墨烯的共轭微孔聚合物三明治及相应的氮掺杂微孔碳纳米片得制备。（i）十二烷基苯磺酸钠，4-碘苯基重氮盐，0℃（2h）至室温（4h）; （ii）结构单元：三（4-乙炔基苯基）胺和2,5-二溴吡啶，或2,5-二溴吡嗪，或2,4,6-三氯-1,3,5-三嗪，氩气，Pd(PPh₃)₄，CuI，Et₃N，DMF，120℃，3天;（iii）氩气，RT至800℃，10 ℃ min^-1，2h。

图2. 石墨烯基共轭微孔聚合物（GMP）的结构和形态表征。（a）GMP1N 的¹³C CP/MAS NMR。（b）SEM，（c）AFM，和（d）GMP2N的TEM图像。（e）N₂吸附/解吸等温线和（f）GMP的孔径分布曲线。

图3. GMP衍生碳纳米片（800℃热解）的形态和孔隙率。（a）SEM，（b）TEM和（c）GMP2N的HRTEM图像。（d）氮吸附/解吸等温线和（e-g）基于NLDFT的孔径分布和GMP衍生的碳纳米片的累积孔体积。

图4. 不同GMP衍生碳纳米片的（a）高分辨N 1s XPS谱图；（b）N的种类及含量；（c）拉曼光谱。

图5. 6M KOH水溶液作为电解质在三电极系统中，衍生自GMP和不含石墨烯的MP的碳材料的电化学表征。（a）扫描速率为100 mV s^-1时的CV曲线。（b）恒电流充电/放电（GCD）曲线和（c）电流密度为0.2 Ag^-1时相应的比电容。

图6. 6M KOH水溶液作为电解质的基于GMP2NC和MP2NC的超级电容器装置的电化学表征。（a）扫描速率为20和200 mVs^-1的 CV曲线。（b）GCD曲线，电流密度为0.2和10 Ag^-1。（c）不同充放电电流密度下的比电容。（d）基于GMP2NC和MP2NC的超级电容器的重量能量与功率密度的Ragone图，插图显示了由三个串联的基于GMP2NC的超级电容器装置供电的红色发光二极管（LED）的照片。串联连接的三个基于GMP2NC的超级电容器装置的（e）CV和（f）GCD曲线。

【小结】

德国伍珀塔尔大学Ullrich Scherf教授课题组利用4-碘苯基取代的石墨烯（RGO-I）作为构建块和结构导向模板，在石墨烯片两侧生长CMP，成功在溶液中构建富氮石墨烯-CMP（GMP）三明治结构。通过GMP三明治的直接热解，得到氮掺杂多孔碳-石墨烯纳米片。多孔氮掺杂多孔碳-石墨烯纳米片被用作超级电容器件的电极材料，具有良好电容性能，优于由不含石墨烯的CMP制成的相应多孔碳的性能。

 文献链接

http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2017/qm/c6qm00012f

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