MOFs受限通道中的酸催化促进碱性溶液中的甲酸酯水解
发布时间：2020-08-27 作者：HAPPY 分享到：
研究发现，酶可以利用受限的对接空腔和空腔中的残基来调节底物的选择性和催化活性。有鉴于此，通过模仿酶，陕西师范大学曹睿教授，北京理工大学王博教授报道了一种基于卟啉的具有通道和通道内吡啶基的MOF KLASCC-1。取代卟啉的内-吡啶基团被添加在通道内。KLASCC-1可以促进碱性溶液中原甲酸酯的水解。要点1. 通过对pH依赖性水解的研究，利用通道内缺少吡啶基的模拟MOF，证明了质子化的吡啶基是原甲酸水解的酸催化中心。
要点2. KLASCC-1的通道具有有限的空间来调节活性和尺寸选择性，而通道内的吡啶基则充当碱性溶液中原甲酸酯水解的酸性催化位点。要点3. KLASCC-1可作为酶的模拟物，其使用受限的对接腔和腔中的残留基团在温和的环境中促进原本没有反应的底物的化学反应。此外，回收试验和结晶学研究证实，KLASCC-1在催化过程中保持了其骨架结构。这项工作强调了使用MOF进行主客体催化的优势，其可以利用结构多样性和在分子水平上修饰结构的可及性，以及使用晶体工程来确定活性催化位的优势。Guojun Zhou, et al, Acid Catalysis in Confined Channels of Metal-Organic Frameworks: Boosting Orthoformate Hydrolysis in Basic Solutions, J. Am. Chem. Soc., 2020DOI: 10.1021/jacs.0c07257https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07257
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