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全光谱驱动的Cu2-xS/g-C3N4复合材料的构筑及其提高的光催化CO2还原性能和机理研究
发布时间:2020-08-28     作者:qiyue   分享到:

能源的过度消耗和二氧化碳的大量排放加剧了能源危机和环境污染。光催化CO2还原反应可以利用光能将CO2气体转化成其他高附加值的化工原料,从而同时解决相应的能源和环境问题。然而,常用光催化CO2还原的宽带半导体催化剂,其光吸收范围窄、光生载流子分离效率较低,导致其CO2还原性能差。g-C3N4作为一种有前景的光催化材料,它稳定性较好、容易制取且具有独特的电子结构,被广泛研究。但是 g-C3N4光谱响应范围不宽,且其光催化反应活性仍需要进一步提高。而Cu2-xS作为一种宽光谱响应的材料,其**光吸收边可以到达近红外区域,但其光催化载流子分离效率并不高。


武汉理工大学张高科教授课题组针对以上问题,通过将Cu2-xS与g-C3N4进行复合,构筑了Cu2-xS/g-C3N4复合光催化剂。这种方式不仅拓宽了催化剂的光响应范围,而且在Cu2-xS和g-C3N4间形成了紧密的界面接触,可以为光催化反应提供更多的活性位点及促进光生载流子的**分离,从而实现了**全光谱光驱动的CO2还原。相关成果发表在近期的Solar RRLDOI:10.1002/solr.202000326)上。

该研究通过一步水热法将Cu2-xS与g-C3N4进行复合,复合后的Cu2-xS/g-C3N4光催化剂展现了**的光催化CO2还原效果。尤其是在120分钟的近红外光的照射下,**比例的Cu2-xS/g-C3N4复合材料光催化CO2转化为CO和CH4的产量分别达到101.1μmol g-1和21.0μmol g-1,是Cu2-xS纯样的2.6和6.6倍,而g-C3N4纯样在近红外光下无效果。Cu2-xS中的S可以与g-C3N4中的C通过S-C键耦合并且在Cu2-xS和g-C3N4间形成了紧密的界面接触,进而促进光生载流子的**分离,为CO2还原反应提供更多的活性位点。同时,Cu2-xS/g-C3N4光催化剂对CO2具有更强的吸附能力,这也为CO2的光催化还原提供了极为有利的条件。Cu2-xS/g-C3N4复合光催化材料不仅具有**的光催化CO2还原性能,同时也展现了很高的循环稳定性。此外,该反应体系的反应机理也通过实验分析和理论计算得到了深入研究。该研究对于具有**光催化性能的全光谱响应的g-C3N4基光催化材料的设计、合成提供了参考和借鉴。


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