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CO2/水溶液中室温合成COF纳米棒
发布时间:2020-09-03     作者:harry   分享到:

中科院化学所张建玲课题组利用溶有CO2的水溶液作为溶剂,在室温下成功合成了COF-LZU1。该COF具有好的结晶性,纳米尺寸和高比表面积,可作为非均相催化剂载体。该工作为COF及基于COF的材料的制备提供了新的思路。该工作题为Room‐Temperature Synthesis of Covalent Organic Framework (COF‐LZU1)Nanobars in CO2/Water Solvent,2018年10月24日发表于Chem Sus Chem(IF: 7.4)

【图文导读】

室温下1,3,5-三甲酰基苯和对苯二胺COF-LZU1在CO2/H2O溶剂中反应24h,共聚得到COF-LZU1。从XRD图可看出随着CO2压力的增加,COF-LZU1的结晶性也随之增加。

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图1.(a)不同压力下CO2/H2O溶剂中合成的COF-LZU1的XRD,底端的线为模拟的COF-LZU1的图案;(b-d)4.5MPa下合成的COF-LZU1的SEM图像,反应时间为24h

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图2.4.5MPa下合成的COF-LZU1的N2吸附-解吸等温线,插图为孔径分布曲线

由于纳米级尺寸,分级微孔和中孔结构和高表面积,COF-LZU1有望作为催化剂的载体。该工作通过4.5 MPa合成COF-LZU1过程中还原K2PdCl4得到Pd/COF-LZU1,并将其用于催化苯乙炔的选择性加氢。

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图3.Pd/COF-LZU1的TEM(a, b)和HRTEM(c)图像和Pd纳米颗粒的粒径分布图(d)


图4.Pd/COF-LZU1苯乙炔的选择性加氢催化活性(a)和重复使用性(b)


图5.Au/COF-LZU1的TEM(a)和HRTEM(b)图像;4-NP在水溶液中用Au/COF-LZU1催化剂还原过程的紫外-可见吸收光谱(c)

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图6.Cu-COF-LZU1的SEM(a),TEM(b)元素分布(c),XANES (d)和EXAFS(e);Cu-COF-LZU1的Cu K-edge, N1s XPS (f) 及 Cu 2p XPS (g)

【小结】

中科院化学所张建玲课题组提出了一种方便快捷,低能量消耗,环境友好的制备COF-LZU1的新途径——室温下在CO2/H2O溶剂中合成。合成的COF-LZU1具有好的结晶性,纳米尺寸和高比表面积,可用作非均相催化剂载体。负载Pd和Au的COF-LZU1分别在在催化苯乙炔的选择性加氢和将4-NP还原为4-AP过程中表现出高的催化活性和稳定性。


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