酞菁铜基二维导电MOFs(PcCu-O8-Co)-的ORR催化剂

金属有机框架（MOFs）凭借其（大比表面积，高孔隙率，可调控的结构，明确的金属活性中心），在电催化ORR领域展现出应用潜力。但不导电的特性以及有机配体易堵塞活性中心等缺点严重限制了其催化活性的提高和在燃料电池中的应用。为此，一种新型的MOFs，二维层状共轭导电MOFs将是一种能够改善上述问题的选择,

 利用溶剂热法合成了一种具有层状结构的酞菁铜基二维导电MOFs（PcCu-O8-Co）。实验结果表明与碳纳米管复合的PcCu-O8-Co具有良好的ORR催化活性,通过溶剂热法合成了PcCu-O8-Co二维导电MOFs。通过红外和X射线（XRD）测试证实MOFs的成功合成。结合分析XRD和高分辨电镜表征（TEM）数据分析，我们确认合成的PcCu-O8-Co二维MOFs具有的结晶性。气体吸附测试说明其具有较高比表面积（412m2/g）和丰富的孔道结构，有利于暴露更多的活性位和促进氧气/电解液的传输。          

XPS测试结果确认了Co和Cu的价态为+2。而且Co 2p XPS图中出现卫星峰，说明Co原子与O原子之间存在反键轨道，钴的电子结构为t2g6eg1。XANES表征进一步确认CuN4和CoO4的存在以及铜和钴的价态为+2。结合EPR测试，我们进一步证实了Co原子eg轨道中存在单电子。研究表明此反键轨道上的单电子有利于获得的ORR活性。

电化学测试结构说明PcCu-O8-Co二维MOFs具有ORR催化活性(E1/2=0.83V vs. RHE, n=3.93, and jL=5.3mA/cm2)和稳定性(10000圈循环活性无明显变化)。作为Zn-air电池的阴极催化剂时，该电池的电流功率密度（94mW/cm2），超越贵金属Pt/C催化剂（78.3mW/cm2），说明PcCu-O8-Co作为ORR催化剂的应用潜力。通过理论计算和原位拉曼光谱电化学，以及对比实验再次证实CoO4为活性中心。

通过溶剂热法合成了一种酞菁铜基二维共轭MOFs。明确的CoO4为活性中心，高度有序的多孔结构，二维共轭结构协同促进PcCu-O8-Co的催化活性。通过理论计算和原位拉曼研究确认了CoO4活性位。锌空气电池研究中较高的功率密度说明PcCu-O8-Co作为ORR催化剂的实际潜力。该工作说明对MOFs中金属中心以及结构的设计对构建的ORR催化剂作用，同时对拓展二维MOFs的应用也具有借鉴意义。

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