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黑磷/铂异质结构实现太阳能光催化有机反应
发布时间:2021-04-22     作者:axc   分享到:

催化反应是目前生产化合物是为的方法。然而,催化反应往往需要消耗大量能源以产生热能驱动反应,这是当前导致资源枯竭、环境污染等问题的重要原因之一。因此,发展光催化技术,直接利用太阳能生产化合物具有广阔的应用前景,而其中关键之处在于广谱光催化剂的开发。当前被广泛研究的二维半导体黑磷具有可调的直接带隙、吸收范围广、光耦合效率高、载流子迁移率快、比表面积大、活性位点多等众多优势,却受限于稳定性不高、光生载流子复合过快等问题。半导体-金属异质结构能够加速捕获光激发的电子和空穴对,从而延长电荷载流子的寿命,提高肖特基结光催化中的电荷分离和利用效率。

一种新型黑磷/铂半导体/金属异质结,实现了太阳能光催化有机反应。所负载超小(约1.1 nm)铂纳米颗粒与黑磷纳米片之间的强相互作用,使得黑磷表面上产生PtPxOy氧化层,增强了黑磷纳米片的稳定性。与此同时,该异质结构能够地吸收太阳能,其吸收范围覆盖太阳光紫外至红外区域。通过飞秒泵浦探针显微光学系统测试发现,黑磷/铂异质结构具有0.12 ps的超快光生电子迁移时间。通过原位X射线光电子能谱(XPS)和密度泛函理论(DFT)计算证明,光生电子在铂纳米颗粒表面能够富集。在模拟太阳光驱动的有机加氢与有机氧化反应后,黑磷/铂异质结展现出比其他铂基催化剂高得多的催化效率,也远远优于传统的热驱动催化效率。这种新型黑磷/铂光催化剂在太阳能驱动的有机催化反应中具有广泛应用潜力,该项研究也为金属/半导体异质结催化剂的制备提供了借鉴和参考。

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黑磷/铂异质结的结构设计

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(a) 不同催化剂光催化苯乙烯加氢性能转化率对比;(b) 黑磷/铂光催化和热驱动苯乙烯加氢性能转化率对比;(c) 黑磷/铂在苯乙烯加氢中观察到的主要同位素效应;(d) 光电子对苯乙烯加氢能垒变化影响

(a) 不同催化剂光催化苯乙烯加氢性能转化率对比;(b) 黑磷/铂光催化和热驱动苯乙烯加氢性能转化率对比;(c) 黑磷/铂在苯乙烯加氢中观察到的主要同位素效应;(d) 光电子对苯乙烯加氢能垒变化影响

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