文献:Gutenberg-style printing of self-assembled metal nanoparticle Aarays: electrostatic nanoparticle immobilisation and DNA-mediated transfer

作者： Zheng, Yuanhui

文献链接：https://bridges.monash.edu/articles/thesis/Gutenberg-style_printing_of_self-assembled_metal_nanoparticle_Aarays_electrostatic_nanoparticle_immobilisation_and_DNA-mediated_transfer/4621498

摘要：

本论文的主要目的是结合自上而下和自下而上的技术，开发一种纳米制造方法，可以高度并行和重复地生产任何所需的纳米结构。

这是通过以下方式实现的：

（1）通过静电自组装将金纳米粒子（AuNP）构建块固定在光刻产生的纳米图案（印模）上，然后（2）通过DNA导向的纳米印刷技术将表面受限的AuNP组件从印模转移到非图案化的捕获基底上。开发了一种表面活性剂吐温20介导的AuNP表面改性方法，用于快速合成高度稳定的带负电荷的AuNP偶联物。

使用这种方法，在0.5 M的盐浓度下成功合成了三种不同类型的带有不同表面配体的AuNP偶联物——脱氧核糖核酸（DNA）、SH-PEG-COOH和DNA与SH-PEG-COOH的混合物（表示为AuNP/DNA、AuNP/SH-PEG-COOH和AuNP/DNA/SH-PEG-COOH）。

AuNP/DNA偶联物在高离子强度（在吐温20存在下高达1.5 M NaCl）的环境中显示出高胶体稳定性。对不同大小的AuNP上的DNA负载密度进行了研究，发现对于20、30和40nm的AuNP/DNA偶联物，每个NP上分别约有37、102和231条DNA链。AuNP/SH-PEG-COOH偶联物显示出与离子强度有关的尖锐的尺寸依赖性胶体稳定性阈值。

基于不同粒径AuNP/SH-PEG-COOH偶联物的胶体稳定性，开发了一种粒径选择性AuNP分离方法。使用这种方法成功分离了具有双峰尺寸分布（20和40 nm）的胶体AuNP溶液，准确率超过99.4%。通过电子束光刻（EBL）技术，在涂有二氧化硅的硅基板上制备了由凸起和凹陷的金特征组成的AuNP构建块固定在其上的模板纳米图案。

制作了各种几何形状的模板纳米结构，包括纳米线、纳米十字架、纳米三角形和纳米盘。通过在平面硅片上蒸发铬（Cr）和金（Au）来制备纯金基板。

金纳米图案和纯金基底分别用作DNA导向AuNP印刷的印章和捕获基底。开发了印章和捕获基板的表面改性协议；前者用PEG硅烷和SH-PEG-NH2进行表面选择性改性，后者用DNA链进行改性。带负电荷的AuNP偶联物被静电组装到EBL产生的纳米图案上。

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