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酞菁钴锚定氮掺杂碳纳米棒阵列实现CO2还原反应

发布时间：2021-07-08 作者：axc 分享到：

酞菁钴锚定氮掺杂碳纳米棒阵列实现**的CO2还原反应

近年来，酞菁钴配合物(CoPc)引起了的关注，它在CO2RR中能够产生较高的法拉第效率。而其主要的缺点是导电性能差，这将**地影响酞菁钴分子的性能。氮掺杂碳基材料由于具有导电性好、比表面积大、价格低廉等优点，在CO2还原反应方面表现出很大的应用潜力。

我们以铜泡沫为底物，四步合成得到催化剂N-C-CoPc NR，**采用水热合成法在泡沫铜上生长Zn(OH)2纳米棒，随后，获得的Zn(OH)2纳米棒与2-甲基咪唑反应合成ZIF-8纳米棒。后经焙烧去锌生成氮掺杂碳的纳米棒，最后通过水热法将CoPc固定在氮掺杂碳纳米棒上。

为证明样品中CoPc的成功引入，我们**通过XRD图谱发现明显的CoPc特征峰，说明在N-C-CoPc NR表面存在CoPc。其次，N-C-CoPc NR样品的XPS测量结果显示，Co 2p3/2和Co 2p1/2分别对应的结合能峰值为780.6和796 eV，此外，在786.6和804.6 eV的峰值证实了Co2+和Co3+状态的存在。在397.6，399.3，和403.7 eV观测到N 1s的结合能信号，这归因于样品中存在吡啶N，吡咯N，和石墨N，引入吡咯N和吡啶N可以增加Co原子的电子密度，从而提高N-C-CoPc NR样品的催化性能。

电化学性能测试中，对于CO2饱和的KHCO3电解质，LSV测试显示，与未加入酞菁钴的样品N-C-NR相比，N-C-CoPc NR在所有电位上都表现出更高的还原电流密度，作者通过物理混合制得的样品（N−C−CoPc Mix）与N-C-CoPc NR的还原电流密度也存在着较大差距，这表明N-C-CoPc NR中CoPc与N存在着协同的作用。在-0.3V到-1.0 V之间控制电位电解，得到气体产物H2和CO，N-C-CoPc NR在-0.7V时CO选择性达到**值（FECO为85.3%），与之形成竞争的氢气FE被**到7.7%。相比之下，N-C NR在-0.7V所产生的FECO较低（约为14%）。N-C-CoPc NR与N-C NR对CO的选择性形成了明显的对比，这说明在氮掺杂碳纳米管阵列上引入CoPc可以大大提高CO的选择性，并且相对于CoPc本身可以**提高其电导率。