三种三维卤化物钙钛矿纳米线阵列(MAPbX3;X = Cl, Br, I)的研究及介绍

有机-无机杂化钙钛矿材料近年来也被研究。其中有机-无机杂化钙钛矿材料除了具有**光伏特性以外，其固有的迟滞效应和丰富的载流子传输通道使其在Re-RAMs领域具有广阔研究前景。同时，钙钛矿材料还具有制备工艺简单，柔性扩展性好，价格成本低等优势，也给嵌入存储器在可穿戴设备和大规模工业应用提供了机会。**报道的大多数钙钛矿阻变层都是基于薄膜形式。

本文综述了基于高密度三维卤化物钙钛矿纳米线阵列的Re-RAMs。并且探索了三种卤化钙钛矿(MAPbX3;X = Cl, Br, I)材料作为阻变层对Re-RAMs器件性能的影响。重点研究了器件阻变速度和数据保持时间之间的平衡关系。其中，MAPbI3具有超快阻变速度(200 ps)，MAPbCl3器件具有超长保持时间(~7×109 s)。此外，结合原理计算表明，当晶格尺寸从MAPbI3缩小到MAPbCl3时，Ag扩散能垒增加，从而影响器件从具备更快响应速度向更长保持时间转换。

图1基于MAPbCl3 纳米线的器件结构分析及工作机理

(A)基于多孔氧化铝模板中MAPbCl3 NWs的Re-RAM器件示意图，Ag为活性电极，Al为底电极；

(B)多孔氧化铝模板中MAPbCl3 NWs的横断面扫描电镜图像；

(C) MAPbCl3 NWs的XRD表征；

(D) Ag/MAPbCl3 NWs/Al Re-RAM器件的I-V特性；

(E) Ag/MAPbCl3 NWs/Al Re-RAM器件的工作机理。

图2 基于MAPbX3 NW的Re-RAM器件的电学特性、多比特存储和数据保持

(A)不同钳位电流下Ag/ MAPbCl3 NWs/ Al Re-RAM器件的多级电阻状态；

(B) Ag/MAPbCl3 NWs/Al Re-RAM器件的耐久性测试；

(C) Ag/ MAPbCl3 /Al Re-RAM器件在85°C/80% RH环境下的可靠性测试。A组:Ag/ MAPbCl3 NW/Al Re-RAM。B组:Ag/ MAPbCl3 NW/Al Re-RAM，85℃，80% RH。C组:Ag/ MAPbCl3薄膜/Al Re-RAM，85℃，80% RH；

(D) Ag/MAPbCl3 NWs/Al Re-RAM器件在不同温度下的低阻态保持时间测试；

(E) 在105°C下MAPbI3, MAPbBr3和MAPbCl3 NW-based Re-RAM的低阻态保持时间测试；

(F)基于MaPbX3的Re-RAM ln(t)-1000/T图。

图3 基于MAPbX3晶体结构的Ag迁移活化能计算

(A)优化的CH3NH3PbX3 (X = Cl, Br, I)钙钛矿晶格结构；

(B-C) Ag0.5MAPbX3和AgMAPbX3钙钛矿结构中的单Ag原子扩散路径和过渡构型；

(D-E) 单个银原子从初始稳定位扩散到下一个稳定位的能量分布图。

图4 200nm长MAPbX3 nw器件的阻变速度表征

(A-B) 基于MaPbI3器件的写入速度和擦除速度；；

(C-D) 基于MaPbBr3器件的写入速度和擦除速度；

(E-F) 基于MAPbCl3器件的写入速度和擦除速度。

图5 多晶MAPbCl3基器件和单晶MAPbCl3基器件的TEM表征和低阻态保持时间比较

(A)多晶MAPbCl3 NW的HRTEM；

(B)多晶MAPbCl3 NW的HRTEM放大图；

(C)单晶MAPbCl3 NW的HRTEM；

(D) MAPbCl3单晶纳米线向HRTEM放大图；

(E) 多晶MAPbCl3 NW基器件在不同温度下低阻态保持时间；

(F) MAPbCl3多晶纳米线和单晶纳米线器件的低阻态保持时间比较。

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